2006年6月，在趙薇主演的情感劇《謝謝你曾經愛過我》中飾侯志傑；周一圍在都市愛情倫理片《真情無限之繼母》中的李大宇。

2007年1月22日，在北京保利劇院落幕的“2006娛樂大典”上，周一圍獲得了“電視劇年度最佳新人獎” ；5月，與楊若兮、修宗迪領銜主演國內第一部全面反映樓市商戰的《樓王之謎》，飾演具有雙重性格的復仇者童瞳 ；9月，周一圍在描寫上個世紀80年代那一段青蔥歲月的懷舊故事《空巷子》中飾熱忱自信的陳大明。

2008年1月17日，周一圍參演了“新浪-蒙牛2007網路盛典”在北京長安大戲院舉行了盛大而隆重的頒獎典禮，並獲年度新人獎；4月，與張檬合作，主演了奧運獻禮片《國球女孩》飾秦海濱；5月，參與傅東育執導的家族紛爭的民國戲《名門劫》的拍攝，飾善良中庸的顏正清 ；同年，領銜主演農村偶像劇《八百里洞庭我的家》，飾演村民中的偶像羅再來。

2009年3月，在歐陽震華主演的古裝神話劇《天師鍾馗》中飾潘文杰；4月，與田中裕子、殷桃聯袂主演清宮戲《蒼穹之昴》，周一圍在劇中飾演人格完美的梁文秀；同年，主演人物歷史劇《孔子春秋》，飾孔子的徒弟子貢。

2010年7月，與林心如、李依曉共同參演都市情感劇《獨家披露》，飾祝五一 ；8月，出演建黨90周年獻禮影片《建黨偉業》，飾愛新覺羅.載灃；9月，參與穆德遠執導的紅色獻禮劇《中國1921》的拍攝，飾邵飄萍；11月，周一圍在建黨九十周年獻禮影片《湘江北去》中出演學者胡適[20] ；同年，周一圍主演公益電影《盲人電影院》，扮演了剛畢業的大學生陳。

2011年2月，參演林心如工作室出品的古裝宮廷戲《傾世皇妃》，周一圍飾演柴榮王子；5月，搭檔楊若兮、楊童舒聯袂主演兵團情感戲《像兄妹一樣手拉手》，飾演宣傳幹事賈正軍；6月，參演了辛亥革命一百周年獻禮影片《國父孫中山》，在該片中挑戰“革命反派”陳炯明；10月，拍攝了由劉偉強導演、陳可辛監製的武俠電影《血滴子》，飾殺手布喀；11月，客串都市勵志劇《囧人的幸福生活》，周一圍飾文杰；12月，拍攝以民國時期棗莊煤礦為基本背景的歷史劇《獨有英雄》，塑造了從角兒向實業救國的企業家蛻變的馬玉郎。

2012年4月，在黃力加執導的都市家庭劇《妯娌的三國時代》中飾戴寧 ；8月，出演了譚朗昌執導的都市情感劇《戀愛的那點事兒》，塑造了溫暖痴情不吝付出的“螢火男”竇楠一角；11月，參與由周渝民、劉詩詩共同主演的愛情電影《回到愛開始的地方》，在片中塑造了高富帥好男人程志遠；與馬蘇共同主演年代懸疑電視劇《烈焰》，飾演刑濤桀驁不馴、做事果斷的邢濤。

2013年2月，主演了李雲亮執導的改編自網路軍事作品的《遍地狼煙》，周一圍飾中衫正；6月，在路陽執導的浪漫武俠電影《繡春刀》，周一圍飾丁修；同年，與張鐸、朱丹、黃小蕾共同出演內地首部律政作品《金牌律師》，周一圍飾演的“痞子律師”蘇東。